研究概述
含金属配合物与碳载体的有效偶联是最大化其本征电催化活性的首选方法。基于此，2024年12月19日，大连理工大学于畅教授、北京化工大学邱介山教授在国际期刊Energy & Environmental Science发表题为《Defect-enabled local high-temperature field within carbon to promote in-plane integration of an electrocatalyst for CO2-to-CO conversion》的研究论文。在此，研究人员通过微波辐射精确诱导缺陷激活的局部高温场，使含金属配合物和碳载体在平面内集成。研究发现，在高能微波输入下，N，N-二甲基甲酰胺巧妙地利用氮的吸附/锚定来预设缺陷占位符。接着，产生的缺陷引发了集中的电磁波衰减，进一步转化为焦耳热。最后，多尺度光谱、有限元分析和密度泛函理论证实，这些局部高温场有利于铁大环的空间互锁和拓扑转换。紧凑的平面微观结构赋予了这种电催化剂241,000 h−1的优越高周转频率，用于CO2转化为CO。此外，该反应可在有效电极面积为5×5 cm2、总电流密度为200 mA cm-2的放大膜电极组件中进行。这项工作为精确制造具有优异电催化活性的明确定义的材料提供了一条新途径。
图文解读
图1： 局部高温场的形成机制和平面内集成过程
图2：所制备催化剂的形貌和结构
图3：CO2RR的电化学性能
文献信息Defect-enabled local high-temperature field within carbon to promote in-plane integration of an electrocatalyst for CO2-to-CO conversion,Energy & Environmental Science,2024. https://doi.org/10.1039/D4EE04511
