高能锂（Li）基电池，特别是具有二氧化碳固定能力和高能量密度的可充电Li-CO2电池，是电气化交通和其他应用的理想选择，然而Li-CO2电池的稳定性差、能效低、液态电解质泄漏等挑战阻碍了其发展。

在此，吉林大学徐吉静团队开发了一种用于准固态Li-CO2电池的高导电性和稳定性的金属有机框架封装离子液体（IL@MOF）电解质体系。利用开放微介孔和内部IL的MOFs的主客体相互作用，优化后的IL@MOF电解质在室温下具有1.03 mS cm-1的高离子电导率和0.80的高转移数。IL@MOF电解质还具有宽电化学稳定性窗口（4.71 V vs Li+/Li）和宽工作温度（- 60°C ~ 150°C）。IL@MOF电解质还能在准固态Li-CO2电池中的碳纳米管-IL@MOF （CNT-IL@MOF）固体阴极中实现Li+和电子传输，提供13,978 mAh g-1（50 mA g-1）的高比容量，441次循环（500 mA g-1和1000 mAh g-1）的长循环寿命，以及−60至150°C的宽工作温度。

图1. 准固态Li-CO2电池及开发合适的固体电解质和正极的重要性

总之，该工作通过将[EMIM0.8Li0.2][TFSI] IL和MIL-101 MOF偶联，获得了具有高导电性和稳定性的IL@MOF电解质，具有分层孔结构和可调节的主-客相互作用。通过调整IL的含量，IL@MOF电解质的室温离子电导率为1.03 mS cm-1，Li+转移数为0.80。研究表明，Li+在MOF空腔之间的传输具有较低的能垒。此外，将碳纳米管与IL@MOF结合制备了理想的CNT-IL@MOF纳米反应器，为加速CO2RR/CO2ER动力学提供了连续的传质通道和丰富的三相边界。IL@MOF与CNT-IL@MOF和Li金属具有良好的界面稳定性，从而降低了电解质/电极界面的电阻，促进了Li+的均匀传输。基于此，Li/IL@MOF/CNT-IL@MOF准固态Li-CO2电池表现出超稳定循环稳定性，以及良好的安全性能。因此，该工作在固体电解质和阴极方面的关键突破实现了高稳定、高能量密度的安全电池，从而为锂电池提供了可行策略。

图2. 准固态Li-CO2电池的电化学性能

Host–Guest Interactions of Metal–Organic Framework Enable Highly Conductive Quasi-Solid-State Electrolytes for Li–CO2 Batteries, ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.4c12712