2024年10月28日，Nat. Electron.在线发表了东南大学倪振华教授、吕俊鹏教授和章琦副研究员课题组的研究论文，题目为《Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates》，论文的第一作者为Shixuan Wang和Qiang Fu。

效率下降限制了发光二极管（LEDs）在高电流密度下的性能。对于基于二维（2D）材料的器件，活性材料中的强量子限域和减少的介电屏蔽会导致激子相互作用，特别是激子-激子湮灭（EEA），以高生成率（G）进行，从而导致效率下降。EEA是一种类似俄歇的复合过程，通常在高激子密度的激子半导体中观察到，这样一个激子在非辐射传递能量的同时电离另一个激子。在本征二维激子材料中也观察到了密度依赖的EEA，如无缺陷单层过渡金属硫族化合物（1L TMDs），它导致高G下的量子产率（QY）急剧下降。

在高激子密度下，人们一直在努力减轻EEA和由此导致的QY下降。介电工程可以限制激子材料中的非辐射EEA，例如通过六方氮化硼（hBN）封装和使用高κ衬底。改变激子与其介电环境之间的相互作用可以减少局域非辐射复合中心的数量，从而减轻效率下降。此外，当范霍夫奇点共振与激子跃迁能量的两倍重合时，剥离的1L TMDs表现出加剧的EEA。

在这种情况下，也可以通过施加拉伸应变来抑制1L TMDs中的EEA，拉伸应变使解离载流子的最终态由于态密度的发散而偏离范霍夫奇点。然而，施加应变会引起电致发光（EL）的不良变化，例如线宽变宽和强度不均匀，这对光通信和显示应用都是有害的。通过使用介电工程或应变来降低1L TMDs中的EEA速率，可以达到G高达1020 cm⁻² s⁻¹左右的光致发光量子产率（PLQY）。然而，在二维LEDs中实现无效率下降的EL仍然是一个挑战。

在此研究中，作者描述了一种基于等离子体插层少层TMDs的二维LEDs。使用一步氧等离子体插层制备了量子阱状超晶格，该插层使紧密结合的层分层，并导致一些准单层的堆叠。这种堆叠到杂化超晶格中会改变电子结构并增强光致发光（PL）。与原始单层TMDs相比，插层少层TMDs表现出抑制的EEA和更亮的发光，没有效率下降。插层少层TMDs显示出减弱的激子-激子相互作用，激子玻尔半径和激子扩散系数减小。基于插层三层（3L）MoS₂和WS₂制造了LEDs，它们在瞬态激励下工作，与之前的器件相比，对EEA具有更好的耐受性。插层MoS₂和WS₂ LEDs在G约为1020 cm⁻² s⁻¹时的外部量子效率（EQE）分别高达0.02%和0.78%。

图1 | 氧等离子体插层。

图2 | EEA抑制机制。

图3 | 基于插层3L TMDs的瞬态2D LEDs。

图4 | 基于插层3L MoS₂和WS₂的瞬态二维LEDs的EL EQE。

论文链接：

Wang, S., Fu, Q., Zheng, T. et al. Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates. Nat. Electron., 2024. https://doi.org/10.1038/s41928-024-01264-3

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