锂金属电池（LMBs）展现出了超过400 Wh kg−1高能量密度的发展潜力，因此被优先考虑作为下一代储能设备。然而，不可控的枝晶生长、难以捉摸的界面化学和不稳定的固体电解质界面（SEI）极大地威胁了LMBs的安全性和耐久性，阻碍了其市场化应用。

在此，清华大学深研院周光敏团队设计了一种具有极性基团的自吸附分子，并将其引入醚电解质中，旨在在电极表面形成占据活性位点的高密度有序分子层，同时限制电解质分子渗透到界面中。研究显示，该种自吸附分子由于界面溶剂化结构的变化，有利于形成坚固的富含阴离子的正极/负极电解质界面，从而抑制溶剂分解并增强界面稳定性。

基于此，将该种分子加入低浓度的醚类电解质中，显著提升了NCM811||Li电池的电化学性能，使其在4.5 V下经过250个循环后仍能保持87.2%的高容量。此外，NCM811||Li软包电池在N/P比为2.7、贫电解质的情况下，实现了150个循环的稳定循环，容量保持率为92.9%。

图1. 有无HFA电解液中NCM811||Li电池的电化学性能

总之，该工作利用羧基的吸附特性占据电极表面的活性位点，从而改变界面组成。与传统的溶剂分解驱动的界面层不同，加入 HFA 会阻碍溶剂分解并触发阴离子衍生的 CEI/SEI 层的形成，从而提高界面膜的离子电导率和机械稳定性。在低浓度醚电解质中，添加 HFA 可使 4.5 V NCM811||Li 纽扣电池的寿命延长三倍。

此外，Ah 级 LMB 软包电池在恶劣条件下实现了 150 次循环寿命。因此，该项工作展示了一种有前途的自吸附分子设计，可用于设计先进 LMB 的界面。

图2. 电池性能

A self-adsorption molecule passivated interface enables efficient and stable lithium metal batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee02903h