硝酸盐(NO3−)电还原制氨(NH3)作为能源密集型的哈伯-博施工业的补充途径具有广阔的前景。 目前,大多数电催化NO3−至NH3的转化是在碱性电解液中实现的,不仅需要大量的电力供应,而且还为NH3的精确定量和大规模分离带来了额外的挑战。 基于此,2024年10月17日,武汉大学肖湘衡教授/柯尊健在国际期刊Energy & Environmental Science发表题为《Photoelectrochemical nitrate denitrification towards acidic ammonia synthesis on copper-decorated black silicon》的研究论文。
在此,研究人员通过设计铜纳米颗粒均匀修饰的硅纳米线(黑硅)(Cu-Si NWs)来用于强酸性电解液中的光电还原硝酸盐(PEC NO3RR)。 在AM 1.5 G光照下,Cu-Si NWs实现了0.3 V的正起始电压,以及在0.5 M H2SO4中-34.29mA cm-2的饱和光电流密度。 更重要的是,铵(NH4+)的法拉第效率和相应的太阳能转化为NH4+效率分别高达97.03%和51.07%。
机理研究表明,Cu/Si界面中适当的肖特基接触有效促进了电荷转移,从而实现低起始电位和高光电流密度。 原位实验和理论分析进一步证实,Cu的引入有效加速了NO3–的活化和质子化步骤。 此外,PEC系统在模拟工业废水处理中表现出优异的稳定性和巨大的环境修复潜力。 这项工作介绍了一种制造高效PEC设备以减少强酸介质中硝酸盐污染物的策略。
图文解读
图1:形态和结构表征 图2:PEC NO3RR性能 图3:原位红外光谱研究和DFT计算文献信息
Photoelectrochemical nitrate denitrification towards acidic ammonia synthesis on copper-decorated black silicon, Energy & Environmental Science, 2024. https://doi.org/10.1039/D4EE04438J.