锂金属具有较高的比容量(3860 mAh g-1)、较低的还原电位(-3.04 V vs. SHE)和最小的固体密度(0.534 g cm-3)，是新型高能量密度电池的主要候选材料。然而，由于循环过程中与电解质不断发生寄生反应，形成枝晶和“死”锂，导致的循环性能差和安全性问题阻碍了实际应用。

在此，加州大学圣地亚哥分校陈政团队提出了一种高浓度的二甲醚基电解质，其在环境条件下通过Li+溶剂离子偶极相互作用(库仑冷凝)表现为液相。与传统的高盐浓度醚基电解质不同，其表现出增强的传输性能和流动性。富含阴离子的溶剂化结构也有助于形成富含LiF的盐衍生的固体电解质界面，促进锂金属在0.5 mA cm-2、1 mAh cm-2条件下稳定循环1000多次。当与硫化聚丙烯腈(SPAN)电极结合时，电解质有效地降低了多硫化物穿梭效应，并能够在高达6 mA cm-2的充电电流范围内保持稳定性能。

图1. 凝聚电解质的设计

总之，该工作通过采用高浓度LiFSI盐促进库仑凝聚(Li+-Me2O离子偶极子相互作用)，证明了Me2O气体在环境条件下冷凝成液相。研究显示，该种电解质表现出阴离子对溶剂化结构和在宽温度范围内适度的离子电导率。该LiFSI-Me2O电解质实现了锂金属超过1000次循环的优异循环性，并且能够承受高达12 mA cm-2的临界电流密度。当与SPAN电极结合时，饱和LiFSI-Me2O电解质与4 M 的LiFSI-DME电解质相比表现出优越的性能。因此，该工作为Li/S体系提供了一种新型的低粘度、低多硫化物溶解度的高浓度电解质设计策略。

图2. Li/SPAN电池的电化学循环评估

Coulombic Condensation of Liquefied Gas Electrolytes for Li Metal Batteries at Ambient Pressure, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202420411