金属锌（Zn）因其具有高比容量（820 mA h g−1）、低氧化还原电位（-0.76 V vs SHE）、资源丰富且不燃等优势而成为水系锌离子电池（AZIBs）的理想负极材料。然而，由于溶解的Zn2+的热力学不稳定性以及不稳定的电极/电解质界面所导致的锌枝晶生长、析氢反应（HER）和腐蚀等问题，严重阻碍了其实际应用。

在此，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所张其冲，东南大学徐峰、罗杰等人提出了一种高熵（HE）电解质设计策略。研究显示，多阴离子与Zn2+之间的相互作用增加了溶剂化结构的复杂性，导致更小的离子簇形成，同时保持了弱的阴离子溶剂化结构。

此外，高熵电解质有效抑制了氢腐蚀副反应，同时促进了均匀且可逆的Zn沉积/剥离过程。基于此，优化后的电解质使得对称电池能够实现超过3000小时的无枝晶循环，并在不对称电池中达到99.5%的高库仑效率。其与Ca-VO2正极组装的全电池在5 A g−1的电流密度下经过1800个循环后，仍具有81.5%的高容量保持率。

图1. 高熵电解质的电化学性能和Zn沉积行为

总之，该工作通过引入多种阴离子构建了一种高熵（HE）电解质。结果表明，包含多种盐可以精确调整Zn2+的溶剂化结构并增加溶剂化熵，从而提高导电性和增强离子扩散动力学。

此外，高熵电解质相比于纯ZnSO4电解质展现出更优越的pH缓冲能力并有助于形成稳定的电极界面层。基于此，该电解质展示了出色的可逆Zn沉积/剥离行为与优异的循环稳定性。因此，该工作为实现水系锌金属电池中无枝晶负极提供了宝贵的见解。

图2. 电池性能

High-Entropy Multiple-Anion Aqueous Electrolytes for Long-Life Zn-Metal Anodes, ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.4c12660