通讯作者：陈文尧，周兴贵, 段学志

通讯单位：华东理工大学

论文速览：

本研究旨在开发可持续且抗中毒的单原子催化剂（SACs），以推动其从实验室研究向工业应用的转化。 研究团队通过概念验证研究，探讨了金（Au）SACs的中毒问题，以及通过微量添加金纳米粒子（NPs）作为解药来增强并维持丙烯环氧化反应。通过多种表征手段、动力学研究和多尺度模拟揭示了Au SACs在低丙烯覆盖度下显示出显著的环氧化活性，但在较高覆盖度下会中毒。 有趣的是，Au NPs能够与Au SACs协同作用，提供不同的活性位点，用于H2/O2和C3H6的激活，以及生成过氧化氢自由基恢复中毒的SACs。通过微量添加Au NPs（0.3%的SACs比例），与单独使用SACs相比，显著提高了丙烯氧化物形成速率、选择性和H2效率，分别提高了56倍、3倍和22倍，且这些性能可以维持150小时。

图文导读：

图 1: 展示了Au1、Au1&n和Aun催化剂的结构表征。

图 2: 总结了这些催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能和动力学研究。

图 3: 展示了Au单原子、Au13团簇和Au(111)表面上丙烯吸附和激活的理论计算。

图 4: 通过RMD模拟展示了Au SACs中毒的动态过程，以及Au NPs上从H2和O2生成过氧化氢中间体的反应路径。

图 5: 探讨了Au SAs和Au NPs的紧密程度和组成对催化性能的影响，以及C3H6解吸的原位SR-FTIR光谱。

图 6: 展示了PO形成速率、选择性和H2效率与nC3H6-nH2的关系，以及通过混合Au1和Aun（Aun:Au1 = 1:7）进行的稳定性测试和催化性能比较。

总结展望：

本研究的亮点在于通过微量添加Au NPs作为解药，成功克服了SACs在丙烯环氧化反应中遇到的中毒问题，并显著提高了催化性能。 研究发现，Au NPs与Au SACs的协同作用能够有效提供不同类型的活性位点，促进H2/O2和C3H6的激活，并恢复中毒的SACs。 通过精细调控Au SAs和Au NPs的紧密程度和组成，实现了反应物覆盖度的匹配，从而实现了过氧化氢自由基的形成、转移和消耗的速率匹配，最大化了催化性能。此外，通过长期稳定性测试，证明了催化剂在150小时内的性能保持稳定。 这些发现为SACs的工业应用提供了重要的理论和实践依据，特别是在可持续化学品生产领域。

文献信息：

标题：Nanoparticles as an antidote for poisoned gold single-atom catalysts in sustainable propylene epoxidation

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47538-4