目前基于富镍正极的电源存在热安全问题，这推动了全固态电池的发展，然而富镍材料中的级联反应以及正极与固态电解质之间的化学机械降解缩短了循环寿命。

在此，北京理工大学李丽、陈人杰等人通过引入一种新的杂原子化学竞争扩散策略，成功稳定了富镍正极以及其与固态电解质的接触面。结合理论计算和多尺度原位/非原位表征的广泛探索，阐明了层状材料拓扑锂化过程中的原子级化学竞争扩散。与配位氧结合能更高的杂原子在体相中充当“氧锚”，通过电荷补偿缓解了过度的氧氧化，从而减轻了析出的氧对固体电解质的化学侵蚀。相比之下，其他杂原子富集在表面，并与残余锂形成一种离子“扩散调节剂”，而且压电层特殊的离子传输调节机制有效地提高了与固体电解质的界面相容性，并削弱了固态电池中的空间电荷层。这有助于所设计的基于富镍正极的硫化物固态电池在4.5 V电压下展现出优异的循环性能（120次循环后容量保持率达97.3%）。

图1. 电池性能

总之，该工作对Ta和Nb的化学竞争扩散进行了设计并成功阐释，这有效抑制了富镍材料的体相结构演变以及富镍正极与固体电解质之间的界面破坏。基于此，组装好的软包型全固态电池在4.5 V、0.2C倍率下经过100次循环后，仍能保持其初始放电容量的96.2%，明显优于未改性的同类电池（75.3%）。此外，采用改性富镍正极和石墨负极组装而成的软包型全电池在1C倍率下经过1000次循环后能实现高达90.2%的容量保持率。因此，该工作不仅提出了一种简便的化学竞争策略，该策略能够同步稳定富镍材料并提高其与全固态电池中固体电解质的相容性，而且拓宽了深入理解应用于能源材料领域的特殊功能材料的视野。

图2. 密度泛函理论DFT计算分析

Chemical Competing Diffusion for Practical All-Solid-State Batteries, Journal of the American Chemical Society2024 DOI: 10.1021/jacs.4c11645