研究结果表明,活性锂损耗是导致容量衰减的主要因素,其源于不稳定的界面副反应。即高压操作下正极上的电解质降解,导致水分和酸度增加,随后腐蚀负极界面。基于此,作者系统地评估了两种方法,包括正极上的氧化铝(Al2O3)表面涂层和二氟(草酸)硼酸锂(LiDFOB)电解质添加剂在提高电池循环稳定性的积极作用。
图1. 电池退化过程中锂的损失和分布总之,该工作通过XRD、TGC和ICP-MS技术对LNMO正极、石墨负极和电解液中的锂存量进行量化分析,确定了高电压LNMO-Gr电池系统中容量衰减的主要因素是SEI形成导致的活性锂过度消耗。
实验结果证实,电解液在高电压下会退化,产生酸性物质,这些物质会腐蚀负极界面进而引起活性锂损失。为此,作者提出两种优化策略:在LNMO正极表面涂覆Al2O3层和添加LiDFOB电解液添加剂。其中,电解液添加剂在提高循环性能方面显示出更显著的效果。因此,该工作提供了一种通用方法来研究锂离子电池中锂存量的变化,该种方法可以扩展到更广泛的电池化学体系中,为未来二次电池的开发提供更深入的理解。
图2. LNMO-Gr软包电池系统中锂存量随循环变化的示意图Insights into Lithium Inventory Quantification of LiNi0.5Mn1.5O4-Graphite Full Cells, Energy & Environmental Science 2024