孟颖EES:量化LiNi0.5Mn1.5O4-石墨全电池锂存储

MS杨站长 2024-09-16 16:08:21

与传统锂离子正极材料相比,高压尖晶石正极LiNi0.5Mn1.5O4(LNMO)可提供更高的能量密度和有竞争力的成本,使其成为高性能电池应用的一个有前途的选择。然而,全电池的快速容量衰减阻碍了其进一步商业化。

在此,芝加哥大学孟颖团队通过在正极、负极和电解质上开发锂定量方法,系统研究了锂在LNMO石墨软包电池中循环时的存储量变化。

研究结果表明,活性锂损耗是导致容量衰减的主要因素,其源于不稳定的界面副反应。即高压操作下正极上的电解质降解,导致水分和酸度增加,随后腐蚀负极界面。基于此,作者系统地评估了两种方法,包括正极上的氧化铝(Al2O3)表面涂层和二氟(草酸)硼酸锂(LiDFOB)电解质添加剂在提高电池循环稳定性的积极作用。

图1. 电池退化过程中锂的损失和分布

总之,该工作通过XRD、TGC和ICP-MS技术对LNMO正极、石墨负极和电解液中的锂存量进行量化分析,确定了高电压LNMO-Gr电池系统中容量衰减的主要因素是SEI形成导致的活性锂过度消耗。

实验结果证实,电解液在高电压下会退化,产生酸性物质,这些物质会腐蚀负极界面进而引起活性锂损失。为此,作者提出两种优化策略:在LNMO正极表面涂覆Al2O3层和添加LiDFOB电解液添加剂。其中,电解液添加剂在提高循环性能方面显示出更显著的效果。因此,该工作提供了一种通用方法来研究锂离子电池中锂存量的变化,该种方法可以扩展到更广泛的电池化学体系中,为未来二次电池的开发提供更深入的理解。

图2. LNMO-Gr软包电池系统中锂存量随循环变化的示意图

Insights into Lithium Inventory Quantification of LiNi0.5Mn1.5O4-Graphite Full Cells, Energy & Environmental Science 2024

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MS杨站长

简介:德国马普所科研民工,13年材料理论计算模拟经验!