研究概述

电化学CO2还原反应（CO2RR）的进行需要形成活性氢物种以实现CO2的质子化，而传统催化剂无法平衡氢气供应和CO2质子化的速率。

2024年12月23日，华南理工大学李映伟教授、陈立宇教授在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Promoting Hydrogen Transfer in Electrochemical CO2 Reduction via a Hydrogen on Demand Pathway》的研究论文，Jianfa Chen为论文第一作者，李映伟教授、陈立宇教授为论文共同通讯作者。

在此，作者提出了一种“按需供氢”机制，即增强吸附的CO2的极性，使得从水中捕获氢而不形成游离氢物种，实现氢气供应和CO2质子化速率的匹配。

作为概念验证，作者构建了由Se原子修饰的Zn-N位点，使得CO2RR在“按需供氢”机制下高效进行。

该催化剂实现了-539.7 mA cm−2的工业级CO电流密度，在-0.5至-1.1 V的宽电位窗口内，CO的法拉第效率>90%，并且在液流池中转换频率高达7.6×104 h-1。

原位表征和理论计算表明，引入的Se位点增强了Zn位点周围的电子定位，从而增加了吸附CO2-的极性，提高了从水中获取氢物种以促进质子化过程的能力。

图文解读

图1：Se掺杂Zn-N催化剂的合成与表征

图2：X射线吸收光谱分析

图3：CO2还原反应性能

图4：Zn位点的作用和反应机理探究

图5：液流池系统中的CO2还原和Zn-CO2电池性能

文献信息

Promoting Hydrogen Transfer in Electrochemical CO2Reduction via a Hydrogen on Demand Pathway, Angewandte Chemie International Edition, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202422775.