在降低Pt用量的同时实现高活性和稳定性仍然是开发H2/空气燃料电池正极催化剂的重大挑战。 基于此，中国科学技术大学曾杰教授和深圳大学王进教授等人报道了利用有机小分子衍生的N掺杂碳作为N源，制备了用于氧还原反应（ORR）的全N掺杂有序Pt3Co催化剂（IM-Pt3CoN）。 测试分析，IM-Pt3CoN催化剂在H2-O2燃料电池中表现出高性能（2.4 W cm-2的高功率密度，1.21 A /mgPt的质量活性（MA））和增强的稳定性（30k电压循环后保持78.7% MA）。 在实际的H2-空气燃料电池测试中，经过加速耐久性测试（ADT），可实现1.01 W cm-2的峰值功率密度和仅28 mV的0.8 A cm-2电压损失。

VASP解读 通过DFT计算，作者研究了IM-Pt3CoN催化剂优异的ORR活性和稳定性的机理。首先，作者假设掺杂的N原子占据了Pt3Co的fcc核心中心，分别构建了具有Pt-skin结构的Pt3CoN(111) slab和Pt3Co(111) slab作为模型来表示IM-Pt3CoN和IM-Pt3Co催化剂。 结果表明，该体系中ORR的限速步骤（RLS）是OH*的解吸加氢生成H2O。N的间隙掺杂可优化中间体的吸附（尤其是OH*的吸附），降低成水的能垒，从而提高ORR活性。

对比Pt3Co(111)平板，Pt3CoN(111)平板表现出较低的水平d带中心，其具有优越的ORR活性。Pt-d轨道和Co-d轨道与N-p轨道有一定程度的重叠，说明IM-Pt3CoN催化剂的高稳定性源于N与Pt和Co的相互作用。 Pt3CoN(111)板的EV-Pt和EV-Co明显高于Pt3Co(111)板（EV-Pt和EV-Co），表明IM-Pt3CoN催化剂具有优越的稳定性。总之，IM-Pt3CoN的ORR活性的提高可归因于N掺杂引起的电子效应的改变，调节了中间体的结合能，促进了有效的电子转移，从而降低了RLS的过电位。

In Situ Nitrogen Infiltration into an Ordered Pt3Co Alloy with sp-d Hybridization to Boost Fuel Cell Performance. ACS Catal.,2024, DOI: 10.1021/acscatal.3c06223.