第一作者:Ziming Wang
通讯作者:王中林院士
通讯单位:中国科学院北京纳米能源与系统研究所
论文速览:
本论文深入探讨了接触电致催化(CEC)这一新兴领域,该领域利用接触起电效应在液-固甚至液-液界面上发生的电子转移来促进氧化还原反应。
CEC的能源来自于外部机械刺激,使用的固体材料可以是有机或无机材料,即便它们在化学上是惰性的。
文章通过分析近期的发展,讨论了CEC的理论基础、显著特点、应用以及未来研究和发展的路线图。
图文导读:
图 1:展示了接触电致催化(CEC)的基本原理、显著特点和重要应用的示意图。包括CEC如何通过机械刺激促进电子交换,以及其在环境可持续性方面的潜在应用。
图 2:通过实验研究了液-固接触起电现象,并探讨了在不同条件下(如不同的离子浓度、不同的聚合物薄膜等)电子转移的过程和影响。
图 3:揭示了在液-固接触起电过程中电子转移的主导作用,并通过不同的实验手段(如KPFM、外加磁场等)来量化和验证电子转移的比例和影响。
图 4:提出了Wang的混合电双层模型及其“两步”形成过程,该模型考虑了电子转移和离子吸附对电双层形成的影响,为理解液-固界面的电荷转移过程提供了新的理论框架。
图 5:从接触起电驱动的电子转移过渡到接触电致催化,详细描述了CEC过程中的典型催化步骤,包括反应物的吸附、电子转移引发的化学反应以及产物的脱附。
图 6:展示了CEC扩展的材料选择范围,包括不同配置和类别的催化剂,以及CEC与现有催化策略结合的潜力。
图 7:提出了启动CEC的策略,包括超声波处理和球磨等方法,以及这些方法对CEC效率的影响。
图 8:详细阐述了通过CEC产生活性氧物种(ROS)的两步机制,并通过实验数据和理论计算来支持这一机制。
图 9:探讨了影响CEC效率的因素,如超声波的频率和功率、温度、球磨的转速等,并提出了相应的优化策略。
图 10:展示了CEC在有机污染物降解中的应用,阐释了CEC如何利用机械刺激和商业可用的聚合物颗粒在室温下有效降解有机污染物,同时强调了CEC催化剂的可回收性和可重复使用性。
图 11:介绍了CEC在直接合成H2O2方面的应用,通过CEC可以在环境条件下甚至在厌氧条件下通过超声波处理和PTFE颗粒直接合成H2O2,揭示了水氧化反应(WOR)和氧还原反应(ORR)两条生成H2O2的途径。
图 12:描述了CEC在废旧锂离子电池回收中的应用,展示了使用SiO2颗粒在温和条件下通过超声波处理从废电池正极材料中提取有价值的Li和Co金属的流程,突出了CEC在减少环境负担方面的优势。
图 13:提出了CEC在机械化学中的作用和未来发展的路线图,讨论了CEC与摩擦催化之间的相似性和差异性,并从实验和理论两个方面概述了CEC研究的前沿方向和主要挑战。
总结展望:
本论文全面总结了接触电致催化(CEC)的研究进展,并提出了未来研究的方向。CEC作为一种新兴的催化机制,不仅能够利用机械能转换为化学能,而且在环境可持续性方面展现出巨大的潜力。
通过优化CEC催化剂的性能、探索更有效的CEC启动方法以及深入理解CEC机制,未来有望将CEC应用于更广泛的化学和环境领域,实现高效、环保的催化过程。
文献信息:
标题:Contact-electro-catalysis (CEC)
期刊:Chem. Soc. Rev.
DOI:10.1039/d3cs00736g