固态锂金属电池（SSLMBs）因其高的能量密度和优异的安全性能在能源存储领域受到广泛关注。然而，现有固态电解质（SSEs）普遍存在离子传导性差、电极界面稳定性不足等问题，极大地限制了其实际应用潜力。

在此，南开大学陈军、张凯等人通过原位合成法实现了MOFs在聚合物基体中的均匀分散，成功制备出具有一致微域结构的MOF@聚合物凝胶聚合物电解质（GPEs）。

研究显示，制备的MOF@聚合物电解质离子电导率高达1.51 mS cm-1、锂离子迁移数为0.66，电压窗口为4.87 V。此外，该电解质对高压正极材料表现出优异的稳定性：在NCM811//Li全电池中表现出优异的循环稳定性，200次循环后容量保持率达94.2%。

图1. MOF@Polymer复合电解质的微观结构差异及表征分析

总之，该工作成功开发了一种溶液可加工策略用于原位制造具有超分散MOF填料的凝胶电解质。研究显示，聚合物基质中MOF的卓越分散性，导致了均匀的机械/离子/电场分布、密集的锂沉积和薄而坚固的电极-电解质界面（EEI）。这种精细的微结构促进了与锂盐的聚集溶剂构型和稳健的主客体相互作用的形成。

基于此，MOF@Polymer柔性膜展现了优异的离子导电性1.51 mS cm−1、高锂离子迁移数0.66和电化学稳定性窗口高达4.87 V。此外，如3.8 V LFP//Li、4.3 V NCM811//Li和4.5 V LCO//Li等电池展现了出色的面容量、卓越的倍率性能和显著的长期循环稳定性，即使在高正极质量负载下也是如此。

因此，该项工作提出了一种溶液可加工的方法，有效地解决了在GPEs中整合纳米填料的内在挑战，为开发高性能SSLMBs提供了一种有前景的策略。

图2. 电池性能

Enhancing Microdomain Consistency in Polymer Electrolytes towards Sustainable Lithium Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202417105