厦门大学孙世刚院士团队,JACS!

华算科技 2024-12-25 09:49:13

锂金属电池(LMB)作为下一代高能量密度存储设备的候选者已经引起了极大的热情。然而,锂金属负极表面上的意外电化学沉积被认为是主要障碍,严重限制了高性能LMB的实际应用。

在此,厦门大学孙世刚、黄令、邓亚平等人为稳定锂金属负极提出了构建混合人工界面策略。结果显示,作者利用PEGDA-HFMBA@HFMBA-FEMC的自由基聚合将其组装到锂负极上。其中,PEGDA-HFMBA 的内层可作为具有柔韧性和抗断裂性的保护盾存在,而 HFMBA-FEMC 的外层可促进锂离子均匀沉积。

基于此,与Bare-Li 的电池相比,改性后的 Li 金属负极匹配NCM811正极的全电池表现出优异的循环性,400 次循环后容量保持率为 81.8%。当截止电压升高至 4.5 V 或工作温度升高至 45 °C 时,电池仍稳定运行。

图1. PH@HF的制备及结构表征

总之,该工作设计了一种混合人工界面:其具有高LiF含量的内部PH层和具有低LiF含量的外部HF层。

结果表明,该界面可同时保护锂负极和NCM正极。其中,内部PH层可防止电极体积膨胀和锂枝晶生长,提高锂负极稳定性且减少与电解液的副反应。外部 HF 层有助于在 NCM 正极上形成富含 LiF 的 CEI进而维持正极结构稳定并防止颗粒破碎。基于此, PH@HF改性后的锂金属负极可实现优异电池性能。因此,该工作为在锂负极上构建高稳定、高离子通量和多功能界面提供了新思路。

图2. 电池性能

Constructing an Artificial Interface as a Bifunctional Promoter for the Li Anode and the NCM Cathode in Lithium Metal Batteries,Journal of the American Chemical Society2024 DOI: 10.1021/jacs.4c11012

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