电动汽车和混合动力汽车的快速发展刺激了对高能锂离子电池（LIBs）的追求。然而，高能LIBs的开发进展缓慢，受到传统商用石墨负极的容量瓶颈限制。因此，迫切需要开发具有高储锂容量的潜在负极材料来满足电池市场的需求。

在此，四川大学蔡文龙、张云等人重塑Si 表面上的固体电解质界面 （SEI） 层，以在重复循环过程中保持电极的完整性。研究显示，源自 FEC 的低聚缓冲层 （CHO2-/CH3O-） 和源自 LiFSI/LiNO3 的无机成分（LiF/Li3N） 在初始活化过程中形成有机-无机混合 SEI。

作者利用 COMSOL 模拟揭示了 Si 颗粒在混合 SEI 层作用下的小应力和应变。基于此，Si/C ||LiFePO4全电池在 1 mA cm-2下300次循环后仍提供超过95%的容量保持率。

图1. LHCE基电解质中锂和硅负极的差异

总之，该工作提出了一种新的电解质工程即在硅颗粒表面原位构建混合SEI层，以缓解循环过程中巨大体积膨胀对结构的破坏。研究显示，在LHCE中共同引入LiNO3和FEC可在循环过程中分别在硅负极表面形成刚性LiF/Li3N和低聚缓冲层，最终构建了具有高机械强度和柔性的有机-无机混合SEI层。

具体来说，使用LHCE-FL电解质的Si/C || LiFePO4软包电池以0.5 A的电流密度下100个循环后仍可提供2.03 Ah的容量，显示实用化前景。因此，该项工作为高能锂离子电池中合金型电极材料表面稳定SEI的原位构建提供了新的见解。

图2. 不同硅负极在不同电解质中的电化学性能

Rectifying solid electrolyte interphase structure for stable multi-dimensional silicon anodes, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103911