研究背景

有机-无机杂化钙钛矿因其优异的光吸收系数、长载流子扩散长度、低激子结合能和高电荷载流子迁移率，受到了光伏应用研究界的广泛关注。这些特性使得钙钛矿太阳能电池（PSCs）在过去十年中实现了超过25%的认证功率转换效率（PCEs），超过了铜铟镓硒、非晶硅和有机太阳能电池等各种新兴薄膜太阳能电池的性能。尽管如此，PSCs的性能仍有待提高，以可通过添加剂和层间策略以达到肖克利-奎塞尔极限。PCE在很大程度上取决于钙钛矿吸收层的质量，其结晶过程和结晶度可通过相邻的电荷传输层来控制。该界面调节电荷转移动力学和缺陷诱导的电荷陷阱状态的存在。

目前，大多数最先进的器件都使用介观TiO2作为电子传输层（ETL）。由于其理想的化学惰性，介孔TiO2中间层提供了增加的表面接触面积，这有利于电荷分离和提取过程、抑制已完成器件中的滞后行为、水分渗透的屏障功能以及与上覆钙钛矿的适当能级对齐等。此外，介孔层的粗糙和疏水表面特征有助于降低表面能，并提高钙钛矿吸收层的晶体质量。然而，TiO2需要高温烧结工艺（通常超过500°C）以形成导电的TiO2锐钛矿相，这限制了其适用性，尤其对柔性器件。此外，TiO2的光催化性能可能在其表面诱导高缺陷态（如Ti3+和氧空位），这会降解相邻的钙钛矿层，降低器件在光照下的性能。

研究成果

近日，韩国高丽大学Hyesung Park报道了介孔MoS2作为一种高效稳定的ETL材料。MoS2中间层增加了与相邻钙钛矿层的表面接触面积，改善了两层之间的电荷转移动力学。与TiO2相比，MoS2和钙钛矿晶格之间的匹配更好，有助于低残余应变的钙钛矿晶体的优先生长。使用介孔结构的MoS2作为ETL，研究者获得了效率为25.7%（0.08cm2，认证为25.4%）和22.4%（1.00cm2）的PSCs。在连续光照2000h后，初始PCE的90%以上得以保持，显示出比TiO2更优异的光稳定性。

相关研究工作以“Mesoporous structured MoS2 as an electron transport layer for efficient and stable perovskite solar cells”为题发表在国际顶级期刊《Nature Nanotechnology》上。

研究内容

这项研究成功将介孔MoS2作为PSCs的替代ETL材料。介孔MoS2的一个显著优势是它能够在较低的温度（100°C）下加工。这有利于降低制造成本并提高材料兼容性。介孔MoS2中间层可以提供与钙钛矿覆盖层的更多表面接触，从而提高钙钛矿层和ETL之间界面的电荷提取效率。此外，MoS2层可以作为一个理想的模板，促进了晶格参数匹配良好的钙钛矿的范德华外延生长，从而显著提高上覆钙钛矿层的结晶度，并具有明显松弛的残余应变。凭借这些优势，所得PSCs在0.08cm2和1.00cm2的器件面积上分别显示出25.7%（认证效率25.4%）和22.4%的PCEs。更值得一提的是，由于MoS2 ETL的光稳定性增强，在连续光照2000h后，保持了初始PCE的90%以上。

图1. 介孔MoS2的合成与表征

图2. 钙钛矿薄膜的形态特征和残余应变行为

图3. 传统介观结构PSCs的光伏性能

图4. PSCs在连续入射光照下的稳定性分析

结论与展望

这项研究中采用介孔MoS2中间层作为PSCs的替代ETL。这种MoS2中间层不仅提供了与钙钛矿覆盖层更大的表面接触，还改善了界面处的电荷动力学。此外，钙钛矿和MoS2之间匹配良好的晶格促进了钙钛矿的范德华外延生长，结晶度提高，残余应变松弛。凭借这些性能，研究者实现了实现高性能PSCs，PCE分别为25.7%（0.08cm2）和22.4%（1.00cm2）。在连续光照2000h后，初始PCE的90%以上得以保持。研究者认为，这种MoS2 ETL为开发高性能稳定的PSCs提供了一个有前景的材料平台，并为未来的性能提升和稳定性增强提供了可能性。通过进一步研究不同金属和硫族原子对电子、光学和机械性能的影响，有望进一步提高器件的性能和稳定性，为钙钛矿太阳能电池的商业化又迈出了一步。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41565-024-01799-8