研究背景
人造肌肉的设计目标是模仿自然肌肉的特征，即在受到如磁、电、流体等外部刺激时能够可逆地改变其姿势或运动，甚至超越天然肌肉的能力。电离子软致动器以轻质、高灵活性、大行程和超低工作电压等特点，成为人造肌肉的有前景的候选者，并在微型机器人、功能结构和生物医学科学方面显示出巨大的潜力。确实，活性电极材料通过调节电子/离子传输，对于提升软电离子致动器的性能至关重要。然而，要实现高比电容和稳定的导电性，仍然存在一些挑战。
虽然活性电极纳米材料的研究取得了显著进展，以导电性（≈20000S·cm-1）而闻名的碳/MXene基材料（如碳纳米管、MXenes和石墨烯），以及层次结构丰富的有机框架（如共价有机框架（COFs）和金属-有机框架（MOFs）），可实现卓越的电容（≈247F·g-1）。然而，如何通过成本效益高且简单有效的方法，将这些材料的优势整合到高性能活性电极纳米复合材料中，仍然是一个技术挑战。
研究成果
近日，厦门大学吴德志教授&郑建毅副教授报道了一步超快激光直接图案化方法，用于快速合成具有电活性和磁活性的电极材料，该材料基于3D石墨烯框架内独特的钴磷共掺杂核壳异质结构，用于填充双模响应电离子激励器。通过设计跨电极和电解质的纳米纤维结构异质界面，进一步促进了高效的电子/离子转移。所开发的软致动器在超低±0.5V下表现出卓越的峰间位移性能，达到13.08mm，在1V、200mT下具有双直流偏转，超快响应时间仅为1.38s，并展现出长期稳定性（~106000次循环的保留率>90%），甚至在±10mV下可检测到~280µm的弯曲。此外，该研究还展示了在机械应变和电刺激下促进干细胞分化和增殖的潜力，进一步揭示了促进具有超高致动性能的生物医学软机器人的可能性。
相关研究工作以“Reinforced Magnetic-Responsive Electro-Ionic Artificial Muscles by 3D Laser-Induced Graphene Nano-Heterostructures”为题发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上。
研究内容
这项研究开发了一种一步超快DLW法，用于合成钴和磷（Co/P）共掺杂的核壳纳米粒子，并将其掺入3D分级纳米多孔P掺杂LIG（P-LIG）框架（表示为Co(Ox/Px)@P-LIG），作为高性能双模响应软离子致动器的电和磁活性电极材料。通过调节掺杂的杂原子以实现所需的磁性能，形态结构和还原活性中心之间的协同耦合效应也显著提高了电化学性能。此外，研究者利用电纺纳米纤维结构异质界面构建了纳米纤维质子交换通路，以增强电极和电解质之间的电子/离子转移。这种异质结构的性能提高了综合驱动性能，在±0.5V下峰间位移达到13.08mm，在±10mV下也能实现~280µm的弯曲，超快响应持续时间为1.38s，在≈106000次循环中具有长期稳定性（>90%的保留率）。
纳米级Co(Ox/Px)衍生的活性材料具有9.80Am2·kg-1的饱和磁化强度和1.01Am2·kg-1的小剩磁，为纤维素基电离子软致动器提供了合适的磁活性致动。面向生物医学的软机器人在诱导间充质干细胞（MSCs）分化和增殖方面的概念验证演示，与开发的双响应软致动器同时提供机械应变和电刺激，这突显了开发具有紧凑尺寸、简化结构、生物相容性和令人印象深刻性能的自动化培养平台的潜力。
图1. Co(Ox/Px)衍生的P掺杂LIG的电子/离子传输机制、结构调制和双响应离子软致动器的潜在应用的示意图
图2. Co(Ox/Px)衍生P掺杂LIG的纳米结构表征
图3. 纳米级Co(Ox/Px)@P-LIG活性电极材料的物理化学和结构鉴定
图4. CoPx@P-LIG异质结的电子结构和电化学性质
图5. Co(Ox/Px)@P-LIG-P.P软致动器的电离子驱动性能
图6. 通过Co(Ox/Px)@P-LIG-P.P软致动器诱导PCL对齐纤维支架上MSCs分化和增殖的双模刺激的潜在应用示范
图7. Co(Ox/Px)@P-LIG-P.P软致动器在电场和磁场下的双响应驱动性能
结论与展望
总之，这项研究成功开发了一种基于新型Co/P共掺杂纳米粒子的磁响应电离子软致动器，通过单步激光直接图案化，将核壳结构结合到3D石墨烯框架中。通过对Co(Ox/Px)@P-LIG纳米复合材料的物理化学性质、电化学特性和能带结构的研究，了解了高性能多响应致动器设计的潜在机制。在结构设计上，基于纳米纤维的跨电极和电解质异质界面显著增强了致动器内的高效电子/离子转移。活性材料表现出窄磁滞，饱和磁化强度为9.80Am2·kg-1，剩磁和矫顽力值较小。Co(Ox/Px)@PLIG-P.P致动器表现出153.0mF·cm-2的高面电容，显著提高了致动性能。在超低±0.5V下峰间位移为13.08mm，在200mT下直流偏转加倍，超快响应时间为1.38s，展现出优异的稳定性（在~106000次循环后退化<10%），即使在±10mV下，仍能检测到~280μm的可弯曲性。此外，软致动器支持的自动化平台展示了能够同时为MSCs的分化和增殖提供机械应变和电刺激的潜力，表明了该技术在未来推进生物医学软机器人技术的巨大潜力。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202407106
