电解质工程是实现高能量锂金属电池的关键策略，在各类溶剂中，基于氟化醚的电解质已展现出良好的应用前景。然而，这些溶剂往往存在若干局限性：溶剂化能力弱、电化学还原不稳定以及潜在的环境危害。

在此，清华大学深圳国际研究生院王自强、柳明、吕伟、侯廷政等人报道了一种新型氰化六环醚电解质（CHEE）。溶剂的末端氰基（-CN）通过其配位能力促进了Li⁺的高效传输，而氰基（-CN）的吸电子特性削弱了醚氧原子的溶剂化能力。

这种改变导致了以阴离子为主导的溶剂化结构，其中氮原子成为配位溶剂中的主要配位位点。这种独特的非螯合多齿配体使得锂金属电池具有坚固的固态电解质界面（SEI）和优异的电化学性能。CHEE使Li-Cu电池实现了99.5%的高库仑效率，而Li-NMC811电池在300次循环后容量保持率为91%。

值得注意的是，Li-NMC811电池在60 °C的高温下能稳定循环200次。此外，CHEE使Li-NMC811软包电池能够在低正负极容量比（N/P）下运行，并实现1.25 Ah的高容量。

图1. Li⁺的溶剂化结构与传输机制

总之，该工作展示了一种新型氰化醚基电解质体系的研发成果。独特的溶剂分子作为一种非螯合多齿配体，有助于与Li⁺形成适度的溶剂化作用，并促进Li⁺的传输。结果显示，CHEE使Li-Cu电池实现了99.5%的高库仑效率，而且Li-NMC811扣式电池在300次循环后展现出91%的容量保持率，其性能明显优于采用基于EC和HEE的电池。

此外，CHEE增强了醚类电解质的高温稳定性。采用CHEE的Li-NMC811电池在60 °C的高温下经过200次循环后仍保持77.5%的高容量保持率。即便在更为苛刻的条件下，采用CHEE的Li-NMC811软包电池也能达到1.25 Ah的高容量，并稳定循环50次。

这项研究表明，经过合理设计且带有官能化取代基的电解质溶剂如何能够构建稳定的锂负极界面，优化反应动力学，并提高锂金属电池的电化学稳定性和热稳定性。因此，该项工作为溶剂化行为与电池性能之间的关系提供了有价值的见解，为开发具有实际应用潜力的电解质指明了新的方向。

图2. 用不同电解质的Li-NMC811电池的电化学性能

Unique Non‐Chelating Multidentate Ligand Tuning Solvation Structure and Interfacial Chemistry for High‐Voltage Lithium Metal Batteries,Advanced Functional Materials2024 DOI: 10.1002/adfm.202421802