全固态锂金属电池具有极高的安全性和能量密度，但其实际应用受到锂金属可逆性差、电池负载能力有限、以及对高温高压运行的需求等问题限制。然而，这些问题源于固态电解质（SSE）在低电压下还原和高电压下分解以及锂枝晶生长。

在此，马里兰大学王春生团队报道了一类还原性亲电试剂与金属-亲核材料接触时获得电子和阳离子，发生电化学还原并形成固体还原性亲电试剂界面层（solid reductive-electrophile interphase）。研究显示，这种固体还原性亲电试剂界面层具有电子阻挡和锂排斥特性，能够防止SSE的还原反应，抑制锂枝晶的生长，并支持高电压正极。

基于此，经过还原性亲电试剂处理的SSE在负极端展现出高临界容量和锂可逆性，使得Li(1% Mg)/SSE/LiNi0.8Co0.15Al0.05O2全固态锂金属电池在30°C和2.5 MPa条件下实现了高库仑效率（>99.9%）、长循环寿命（约10000小时）和高负载能力（>7 mAh cm-2）。此外，这一概念还可扩展到其他材料（例如金属氧化物）的正极，如提升高镍正极的循环寿命以及将工作电压扩展至4.5 V。

图1. DPF LPSC在全固态锂金属电池中的电化学性能

总之，该工作通过引入一类还原性亲电试剂实现了界面层设计的突破，这些试剂能够从金属-亲核材料中获得电子和金属阳离子，从而形成固体还原性亲电试剂界面层（SREI）。通过设计亲电试剂的结构，在硫化物固态电解质（SSE）颗粒表面生成了一层高度锂排斥性和电子阻挡的全无机LiF-LixPyOzF SREI层，显著提高了其在正极和负极的电化学稳定性。

结果显示，采用SREI保护的全固态锂金属电池（ASSLMBs）展现了卓越的耐久性，在中等负载（1.3 mAh cm-2）下可实现4500次循环，即使在高负载（7.1 mAh cm-2）下也能完成超过600次循环。因此，该工作为广泛材料的保护开辟了道路，对先进电池及其他领域（例如其他电化学材料和器件）具有重要意义。

图2. 亲电试剂还原策略在电极上的应用及其电化学性能

Revitalizing interphase in all-solid-state Li metal batteries by electrophile reduction,Nature Materials2025 DOI: 10.1038/s41563-024-02064-y