研究概述
由于其独特的性质,硅烷醇引起了科学家们的强烈关注,但使用 H2O 作为绿色氧化剂通过有机催化氧化氢硅烷制备硅烷醇仍然具有挑战性。 2024年10月16日,吉林大学张越涛教授/何江华副教授、南京大学黎书华教授在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Frustrated Lewis Pair-Promoted Organocatalytic Transformation of Hydrosilanes into Silanols with Water Oxidant》的研究论文。
在此,研究人员采用受阻路易斯对(FLP)成功抑制不需要的硅氧烷的形成,并在 H2O 存在以下极高产率生产硅烷醇。 机理研究表明,该反应是由H2O而不是硅烷活化FLP引发的,并通过协同SN2机理进行。 更重要的是,氢硅烷的FLP催化氧化与B(C6F5)3-催化脱氢的结合实现了序列控制的硅氧烷低聚物的精确合成。 这种方法具有广泛的底物适用范围,易于放大,在含硅聚合物材料的精密合成中表现出良好的应用潜力。
图文解读
图1:通过金属催化剂、 有机光催化剂、酶或电化学催化剂,以及在中性条件下使用水的受阻路易斯对 (FLP) 氧化氢硅烷合成硅醇 图2:三种不同苯胺对氢硅烷的底物范围 图3:机理研究文献信息
Frustrated Lewis Pair-Promoted Organocatalytic Transformation of Hydrosilanes into Silanols with Water Oxidant, Journal of the American Chemical Society, 2024. https://doi.org/10.1021/jacs.4c07818.