研究概述
作为氢气(H2)和碳循环的可再生中间体,甲醇与水(H2O)以1:1的比例混合,可以通过甲醇-H2O(PRMW)的光催化重整产生绿色氢气。目前,低能量和温和条件下的PRMW仍然是一个严峻的挑战。
基于此,2024年10月31日,黑龙江大学付宏刚教授、德国马普胶体与界面所Markus Antonietti教授在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Mild-condition Photocatalytic Reforming of Methanol-water by a Hierarchical, Asymmetry Carbon Nitride》的研究论文。
在这里,作者通过超分子前体策略合成了氨基酸衍生的氮化碳(ACN),用于PRMW,它在35 °C阳光下具有优异的性能(H2,35.6 mmol h-1 g-1;CO2,11.5 mmol h-1 g-1)。
作者揭示了表面封端的羧基(-COOH)促进甲醇在MetCNx上暗脱氢,同时形成甲氧基(⁎OCH3)和羟甲基(⁎CH2OH),光刺激H2O氧化产生的羟基(⁎OH)促进甲醛的C-H活化,然后使整个反应生成CO2和三个H2。
总之,延长的光吸收、增强的电荷分离和传输以及高效的表面反应提高了光催化效率。
图文解读
图1:MetCN30的合成与微观结构表征
图2:MetCN30的光物理性能分析
图3:MetCN30的光催化活性和选择性
文献信息
Mild-condition Photocatalytic Reforming of Methanol-water by a Hierarchical, Asymmetry Carbon Nitride, Angewandte Chemie International Edition, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202418677.