研究概述
催化剂的表面结构对电化学CO2还原反应(CO2RR)的性能有着极大的影响。然而,由于施加电势引起的重构会影响其表面结构,且难以控制。
2024年10月31日,中国科学技术大学吴宇恩教授、周煌副教授在国际顶级期刊Nature Synthesis发表题为《Carbonate shell regulates CuO surface reconstruction for enhanced CO2 electroreduction》的研究论文。
在这里,作者受到具有缓释结构的药物胶囊的启发,在金属氧化物催化剂上构建了水溶性碳酸盐壳。
这种壳起到保护涂层的作用,在施加电场下有效减缓了催化剂从高价态到低价态的表面演化过程。因此,通过调整壳厚度和溶解速率,可以调节表面重构,引导其形成丰富的低配位结构。
这种策略可以促进具有丰富晶界和小颗粒的Cu(0)的生成。在电流密度为2.0 A cm-2时,C2+法拉第效率为82.8±2.2%,超越了传统CuO催化剂的性能。非原位和原位表征表明,这些生成的表面结构增强了*CO中间体的稳定性和C-C偶联。
作者调节表面重构的方法可应用于其他催化剂,例如ZnO、In2O3、SnO2 和 Bi2O3,提高它们对CO和甲酸盐的选择性。
图文解读
图1:CuO@K2CO3的结构分析
图2:CuO@K2CO3催化剂在CO2还原过程中的原位和非原位表征
图3:ZnO@K2CO3和In2O3@K2CO3的表征和CO2还原性能
文献信息
Ma, X., Yang, T., He, D. et al. Carbonate shell regulates CuO surface reconstruction for enhanced CO2 electroreduction. Nat. Synth. (2024). https://doi.org/10.1038/s44160-024-00672-9.