单原子、双原子催化剂是目前电催化领域研究的最多的催化剂材料,他们具有原子利用率高、活性高、性能精确可调的特点,能够有效地催化各种化学反应,包括HER、OER、CO2RR、NO3RR等,在能源、化工等领域起着重要作用。
DFT计算能够深入研究单原子催化剂结构稳定性、电子结构、对反应中间体的吸附能力、以及对反应热力学和动力学势垒的影响,已经被广泛应用于催化剂设计、筛选、性能分析等方面。
VASP是目前功能最强大、计算结果最精确、用户认可度最高的DFT计算软件。
本次课程由华算科技朱老师主讲单原子催化计算,课程具体涉及催化剂模型,电子性质,HER、OER/ORR、CO2RR、NO3RR等反应的自由能与过渡态计算(课表详见后文)。
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讲师简介
课表一览
课程详情
01
VASP与Linux系统
Linux操作系统是VASP软件的运行平台,VASP软件一般安装在超算平台上。本章介绍VASP的理论基础(密度泛函理论)、输入输出文件、超算平台连接、Linux操作系统基础命令,为后续VASP软件的输入文件编写、程序运行、结果分析打下基础。02
建模与作图软件
模型构建是VASP计算必要的准备工作,而数据作图是计算结束后的总结工作。本章介绍免费的建模软件VESTA和作图软件Gnuplot的操作步骤,为后续的计算工作打下基础。03
催化剂模型
催化剂建模是计算反应热力学和动力学势垒的基本前提。本章使用开源软件VESTA与ASE构建磁性晶体表面结构、单原子与双原子(吡啶N、吡咯N配位)结构、异质结构。这能够让大家熟练掌握模型构建方法与软件操作技巧,为后续催化剂计算电子结构计算打下基础。04
催化剂电子性质
催化剂的电子结构对反应中间体的吸附以及反应势垒有着重要影响。本章介绍态密度、d带中心、差分电荷密度、结合能、吸附能、自旋密度、原子磁矩的计算。这能够让大家掌握催化剂各位点的活性,为后续判断反应中间体的吸附位置提供参考依据。05
析氢反应(HER)
HER过程包括H2O的吸附与解离、OH与H的脱附步骤。本章除了计算各中间体包括H2O、H-OH、OH、H的吸附构型与自由能,还将研究H2O分解的动力学势垒,具体包括总能、零点振动能、熵,过渡态,并最终绘制HER的台阶图。06
析氧反应(OER)
OER过程包括H2O脱H与O2的析出步骤,ORR则为OER的逆过程,计算内容不变。本章除了计算各中间体包括OH、O、OOH的吸附构型与自由能,还将研究电极电位对自由能的影响以及催化剂的线性约束关系,并最终绘制OER/ORR的台阶图。07
CO2还原反应(CO2RR)
CO2还原过程涉及较多的中间体,产物丰富,具有路径长、计算量大的特点。本章将计算所有C1产物的反应路径与自由能,包括CO、HCOOH、CH4、CH3OH,讨论各种产物的决速步以及彼此的分界点,并最终绘制CO2RR的台阶图。08
NO3根还原反应(NO3RR)
NO3RR获得NH3较传统的NRR(N2还原反应)具有更低的反应势垒。本章将计算NO3RR所涉及的NO3、NO2、NO的吸附与加H的构型与自由能,并最终绘制NO3RR的台阶图。由于N和O都能与单原子位点结合,因为计算过程比较复杂。