研究概述
电子转移过程(ETP)能够通过直接从污染物中捕获电子来避免催化剂的氧化还原循环。然而,ETP通常会导致低聚物的形成以及氧化剂还原为阴离子。
2024年11月5日,南昌航空大学邹建平教授和张龙帅副教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Electron transfer mediated activation of periodate by contaminants to generate 1O2 by charge-confined single-atom catalyst》的研究论文。
在此,作者设计了具有Fe-N3S1结构的电荷限制的Fe单原子催化剂(Fe/SCN),通过限制氧化剂单线态氧(1O2)所获得的电子数量来实现ETP介导的氧化剂污染物活化。
由于ETP和1O2的组合,Fe/SCN-活化高碘酸盐(PI)系统具有优异的污染物降解性能。
实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,具有强氧化能力的Fe/SCN-PI*复合物可以引发ETP,而电荷限制效应则可以使单电子活化PI以产生1O2。在Fe/SCN+PI体系中,ETP的100%选择性脱氯和1O2的开环避免了低聚物的生成,实现了大分子污染物向小分子可生物降解产物的转化。
此外,Fe/SCN+PI体系具有优异的抗干扰能力和应用潜力。
本工作开创了利用ETP电子活化氧化剂生成活性物质的新方法,为通过电荷限制效应设计单原子催化剂提供了新的视角。
图文解读
图1:Fe/SCN的表征
图2:污染物去除性能及活性物质分析
图3:Fe/SCN+PI体系的理论及实验机制分析
图4:污染物降解路径探索
图5:Fe/SCN+PI体系的环境适应性和稳定性评估
文献信息
Tang, Q., Wu, B., Huang, X. et al. Electron transfer mediated activation of periodate by contaminants to generate 1O2 by charge-confined single-atom catalyst. Nat. Commun. 15, 9549 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53941-8.