聚合离子液体（PIL）电解质因其高阻燃性、宽电化学窗口和高灵活性而被广泛研究。其中，抑制PIL中阴离子的移动可提高锂迁移数（tLi+），减少极化损失并改善倍率性能。

在此，中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所陈立桅、陈琪等人通过横截面原子力显微镜（AFM）对循环过程中锂金属电池（LMBs）中聚合物离子液体（PIL）迁移原位可视化。结果显示，观察到PIL迁移的方向与阴离子的移动方向相同，并且在tLi+（锂离子传输数）较低的PIL中这种效应更为强烈。随着循环的进行，由于界面副反应加剧，界面阻抗迅速上升，电池容量衰减。

图1. 电池在充电和放电过程中界面演变的示意图

总之，该工作通过横截面原子力显微镜（AFM）原位可视化了锂金属电池（LMBs）循环过程中聚合物离子液体（PIL）的迁移。结果显示，低tLi+（锂离子传输数）的PIL迁移强度大，显著改变了界面压力，导致界面结构恶化和阴离子分解加剧。在循环过程中，持续的副反应导致电解液界面迅速增长和界面阻抗上升，从而导致电池容量快速衰减。

基于此，调整PIL的单体比例以增加tLi+，可有效抑制PIL迁移和界面副反应，从而提高电池的容量保持率。因此，该工作利用原位界面表征技术为探索电池的失效机制发挥了关键作用。

图2. 不同tLi+的PIL基Li||NCM622电池的电化学性能

In Operando Visualization of Polymerized Ionic Liquid Electrolyte Migration in Solid-State Lithium Batteries,ACS Energy Letters2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c02430