水系锌-碘电池因其高理论比容量、高能量密度、优异的倍率性能、丰富且低廉的原料和高安全性等特点, 而被认为是未来电能存储领域最具前景的候选储能器件之一。然而, 碘的电导率极低，为1×10-7 S cm-1，进而导致比容量低。

在此，西安交通大学丁书江团队设计了一种PVA水凝胶层以提升锌-碘电池的面容量。与纯CNT薄膜相比，PVA水凝胶层修饰的CNT正极在电池中的面容量提高了两倍。

此外，PVA链与多碘阴离子之间的强相互作用有效抑制了穿梭效应。PVA修饰的CNT正极在保持更高容量的同时，可稳定运行超过3000小时，循环寿命显著延长。

通过原位拉曼光谱、原位光学显微观察以及DFT计算显示， PVA链与碘之间的强结合力及更低的碘解离能是减少穿梭效应并加速多碘阴离子传输的主要原因。基于此，组装的PVA-I₂软包电池表现出优异的性能。

图1. 机制探究

总之，该工作开发了一种新策略，即通过聚合物碘传输层来促进碘迁移并抑制穿梭效应。研究表明，PVA水凝胶膜能够将固态碘转化为导电的聚合物碘复合物。

此外，原位光学电化学表征显示PVA链与多碘阴离子之间的强相互作用，有效防止了穿梭效应。同时，DFT计算证实在PVA链上多碘阴离子中I₂物种的解离能显著降低，从而加速了碘的传输。

基于此，PVA修饰正极的限制性碘传输机制有效将容量提升至原来的两倍（3.76 mAh cm⁻²），并在400次循环后保持96.7%的高循环稳定性。因此，该种聚合物碘传输层不仅为提高锌-碘电池正极的容量和稳定性提供了有效方法，还强调了卤素迁移在其他卤素基电池中的重要性。

图2. 使用PVA/CNT正极的Zn-I2电池性能

Polymeric Iodine Transport Layer Enabled High Areal Capacity Dual Plating Zinc-Iodine Battery, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202418069