研究背景

水是地球上最常见且最重要的物质之一，因其在溶剂、化学反应及生物过程中具有至关重要的作用，广泛应用于化学、环境、生命科学等领域。与其他简单液体相比，水具有许多异常性质，例如其分子间的四面体排列和氢键网络，使得水在许多物理化学现象中表现出独特的行为。水的这些特性在极低温度下尤为突出，尤其是关于水的液-液临界点（LLCP）的研究，引发了长时间的科学争议。然而，由于水的超冷态容易迅速结晶，实验研究面临巨大挑战，因此计算方法，特别是基于计算模型的水模拟方法，成为了近年来的研究热点。然而，现有模型在准确模拟水分子之间的相互作用和热力学性质方面仍存在一定局限，尤其在盐溶液中水的行为方面，传统的力场方法难以有效揭示水的动态特性。

成果简介

为此，首尔国立大学Tae Jun Yoon以及Won Bo Lee教授携手在Science Advances期刊上发表了题为“Spatiotemporal characterization of water diffusion anomalies in saline solutions using machine learning force field”的最新论文。该团队利用机器学习力场（MLFF）中的深度势分子动力学（DPMD）模型，研究了不同盐类型（如解凝盐和促凝盐）及其浓度对水行为的影响。通过与从头算分子动力学（AIMD）、SPC/Fw、AMOEBA和MB-Pol等其他传统模型的对比分析，该团队成功揭示了盐对水动态行为的影响机制。利用DPMD模型，他们分析了水分子的时空相关性，深入探讨了水分子在盐溶液中的运动特征，显著提高了对水盐相互作用的理解。该研究表明，DPMD模型在描述水在盐溶液中的行为时展现出了较高的精度，尤其在捕捉水分子之间的动态变化方面，提供了传统模型无法提供的细致信息。这一新发现不仅展示了DPMD模型在水-盐相互作用研究中的巨大潜力，也为进一步研究水在不同化学环境中的行为提供了重要的理论依据。

研究亮点

1. 本研究首次采用深度势分子动力学（DPMD）模型，探讨了盐溶液中水的行为，获得了对水-盐相互作用机制的深入理解。2. 通过将DPMD与从头算分子动力学（AIMD）、SPC/Fw、AMOEBA和MB-Pol等模型的结果进行比较，实验发现DPMD能够准确描述水在盐溶液中的时空相关性，并且其表现与第一性原理方法相当，证明了其在模拟水-盐相互作用中的优势。3. 研究通过时空相关性分析，揭示了盐类型（解凝盐与促凝盐）及其浓度对水的扩散行为的影响，发现每个模型的准确性与水的时空相关性密切相关。4. 本文的结果表明，DPMD不仅在研究水-盐相互作用方面具有先进的能力，而且为深入理解控制水在盐溶液中行为的基本机制提供了新的视角，推动了计算化学领域在水-盐相互作用研究中的发展。

图文解读

图1. 不同模拟模型和实验基准下盐溶液中水扩散特性的比较。

图2. 不同模型中盐溶液与纯水之间的氧-氧径向分布函数（RDF）的差异。

图3. 通过不同模型分析的NaCl和KCl溶液中水的弛豫行为，涵盖不同浓度。

图4. 通过三种计算模型分析的NaCl和KCl溶液中水在不同浓度下的四点磁化率。

图5. 相关缩放扩散率𝛘作为浓度的函数。

结论展望

总之，这项工作展示了机器学习力场在揭示盐溶液中水分子复杂动力学方面的强大能力。通过利用MLFF的能力，作者获得了关于水与溶解离子之间相互作用的物理见解，阐明了这些系统动力学行为的基本机制。作者的发现不仅促进了盐水溶液领域的知识发展，还强调了数据驱动方法在科学发现中的巨大潜力。

文献信息

Ji Woong Yu et al. ,Spatiotemporal characterization of water diffusion anomalies in saline solutions using machine learning force field.Sci. Adv.10,eadp9662(2024).DOI:10.1126/sciadv.adp9662