他,北京大学「国家杰青」,最新Nature子刊

MS杨站长 2024-09-17 13:56:51

第一作者:Lu Li,Gengwei Zhang

通讯作者:郭少军

通讯单位:北京大学

郭少军,北京大学博雅特聘教授、国家杰出青年基金获得者、国家重点研发计划首席科学家、英国皇家化学会会士;吉林大学学士、中科院应化所博士、布朗大学博士后、美国阿拉莫斯国家实验室奥本海默杰出学者。长期致力于将国家重大需求与基础研究相结合,重点研究燃料电池、氢能与储能电池。

论文速览

精确调节氧化钌(RuOx)中的Ru-O共价性,以构建高效且稳定的酸性析氧反应(OER)电催化剂,可有效的增强质子交换膜水电解(PEMWE)的稳定性。本文研究了通过精确调控RuOx中Ru-O共价性以增强其在PEMWE中的稳定性。

研究团队首次推断出,引入电子构型逐渐变化的镧系元素(Ln)可以连续调节Ru-O共价性,这是由于5s/5p轨道的屏蔽效应。密度泛函理论(DFT)计算,证实了Ln-RuOx的耐久性随着Ru-O共价性的变化呈现出火山趋势。

在各种Ln-RuOx中,Er-RuOx为最佳催化剂,其稳定性是RuO2的35.5倍。特别是,基于Er-RuOx的装置仅需要1.837 V就能达到3 A cm-2的电流密度,并在500 mA cm-2的条件下表现出长达100 h的长期稳定性,降解速率仅为37 μV h-1。

图文导读

图1:DFT计算预测OER性能的定性分子轨道图。

图2:Er-RuOx的原子级结构表征,包括HAADF-STEM图像、原子STEM图像。

图3:所制备催化剂的电催化性能,包括OER极化曲线、Tafel图、CV循环前后的极化曲线。

图4:Er-RuOx和RuO2的结构表征,包括Ru K-edge XANES光谱、EXAFS光谱、原位拉曼光谱。

图5:吸附行为分析,包括Ru d、O p和Er f轨道的PDOS计算。

总结展望

本研究通过引入镧系元素精确调控Ru-O共价性,开发了具有高稳定性的Er-RuOx催化剂,显著提高了PEMWE中OER的电催化性能。

该工作不仅为设计和优化Ru基催化剂提供了理论基础和实验依据,也为实现绿色氢气生产的经济可行性铺平了道路。未来工作将进一步探索其他镧系元素对Ru-O共价性的影响,并优化合成方法以实现更大规模的应用。

文献信息

标题:Lanthanide-regulating Ru-O covalency optimizes acidic oxygen evolution electrocatalysis

期刊:Nature Communications

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MS杨站长

简介:德国马普所科研民工,13年材料理论计算模拟经验!