富镍层状氧化物是高能锂离子电池最有前景的正极活性材料之一。然而,实际性能不可避免地受到Ni/Li反位无序引起的结构劣化限制,导致严重的容量损失和寿命衰减。
研究显示,该策略诱导了Ni3+从高自旋到低自旋的转变,减少了Ni-O-过渡金属(TM)的超交换相互作用。此外,电化学反应将Li+从主体材料中驱动出来,促进Ni3+重新占据TM层,恢复固有的Li位点,延长循环寿命。
基于此,低质量的正极可以转化为高质量的正极,使老化的锂离子软包电池(SiC||NCM811,8 Ah标称容量)恢复性能,并在1 C下将其容量从6.49 Ah提高到7.14 Ah,提高了10%。
图1. 电池的MEA方法和磁性能表征
总之,该工作探索了一种通过MEA对富镍NCM基电池进行非侵入性“再生”的策略,以提高其电化学性能。该策略的优势有三方面,(i)磁场实现了亚稳态NCM811中Ni从高自旋态到低自旋态的转变,从而降低了Ni-O-TM的超交换相互作用,同时电化学反应导致Ni离子有序重排和结构再生。(ii)再生的层状结构增强了微米尺寸块体结构的完整性,并抑制了晶间开裂。(iii)源自自旋态控制和结构再生的表面改性促进了紧凑稳定的CEI的产生。
因此,该工作为基于NCM的电池的可持续利用和再生技术提供了见解,突出了其广泛适用性和工业应用的前景。
图2. MEA电池的动力学改善
Noninvasive rejuvenation strategy of nickel-rich layered positive electrode for Li-ion battery through magneto-electrochemical synergistic activation, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-54641-z