研究概述
目前,使用金属有机框架(MOF)进行(光)电化学应用的局限性源于其电化学稳定性的降低。
2024年10月30日,维也纳技术大学Dominik Eder教授、华中师范大学余颖教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Ligand engineering enhances (photo) electrocatalytic activity and stability of zeolitic imidazolate frameworks via in-situ surface reconstruction》的研究论文。
在本研究中,研究人员阐述了一种通过配体工程来增强(光)电催化活性金属有机框架(MOFs)的活性和稳定性的方法。作者合成了四种不同的混合配体版本的分子筛咪唑酯骨架-67,并对电催化析氧反应(OER)过程中的结构演化和自重构进行了全面的研究。
与传统的单配体ZIF(其中框架通过逐步氧化完全转变为CoOOH)相比,配体工程的分子筛咪唑酯骨架通过在表面上原位形成保护性钴(氧)氢氧化物层,成功地保留了基本的框架结构。这种表面重构将导电性和催化活性提高了一个数量级,并显著增强了(光)电化学稳定性。
这项工作强调了配体工程在设计先进且稳定的光催化和电催化金属有机框架方面的重要作用。
图文解读
图1:配体工程化ZIFs的结构表征
图2:电催化反应后ZIFs的结构演变
图3:理论计算和ZIFs重构机理图
文献信息
Huang, Z., Wang, Z., Rabl, H. et al. Ligand engineering enhances (photo) electrocatalytic activity and stability of zeolitic imidazolate frameworks via in-situ surface reconstruction. Nat. Commun. 15, 9393 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53385-0.