经过数十亿年的发展和进化，大自然创造并优化了各种生物组织和材料，包括天然珍珠层、海贻贝和甘油。天然珍珠层主要由碳酸钙片组成，还含有少量有机聚合物，如β-几丁质和丝素蛋白，它具有特有的无机-有机层状结构，实现了机械强度和韧性的统一，最近，基于碳酸钙（CaCO3)。

氧化铝（铝2O3)、层状双氢氧化物 ， 纳米粘土和双壁碳纳米管 ，与其他二维无机片相比，石墨烯基材料具有优异的拉伸强度、电子传输性能和透光率，以及较大的比表面积。氧化石墨烯，在其表面插入各种含氧基团。

115 mL 浓缩 H2所以4将（98wt.%）放入浸入冰水浴（0C）的烧瓶中，随后将石墨晶体（5克）和NaNO放入3（2 g）加入到H中2所以4溶液连续搅拌。紧接着，KMnO4（15克）缓慢而小心地混合至上述悬浮液，其在80-2C下进行10分钟。将混合物转移到油浴（30-40C）中，继续反应40分钟。

程序完成后，将所得混合物从油浴中除去，然后在连续搅拌下逐滴加入去离子水（220mL）。混合物的温度控制在90-100C，此时颜色从棕黄色变为红棕色。悬浮液自然冷却至室温后，H2O2被添加，直到没有气泡。最后，经过超声、离心和透析得到纯氧化石墨烯纳米片。

将1.576 g盐酸Tris 颗粒溶于50 mL蒸馏水中，加入适量的KOH溶液，使pH稳定在8.5。获得Tris缓冲悬浮液并在室温下储存。将制备好的Tris缓冲液悬浮液和多巴胺溶液依次倒入均匀的GO溶液中，固定混合悬浮液的pH值。

不断搅拌36 h后，Da自聚合成PDA，液由棕黄色变为深黑色。重复超声和离心程序以获得均匀的悬浮液。最后将悬浮液转移到65C的烘箱中，12 h后得到GO/PDA复合材料。以GO：DA质量比分别为1：2、3：4、95：5和90：10制备了GO/PDA-85、GO/PDA-15、GO/PDA-80和GO/PDA-20复合材料。

使用QUANTA200仪器获得扫描电子显微镜（SEM）图像。在 Spectrum 400 仪器上在 550–4000 cm 的扫描范围内进行傅里叶变换红外光谱 （FT-IR）−1.原子力显微图像是使用布鲁克尺寸图标仪器获得的。使用XRD-6100在5–60°的扫描范围内和5°/min的扫描速度下进行X射线衍射分析。

所有X射线光电子能谱测量均使用ESCALab220i-XL仪器（赛默飞世尔科技）和单色Al Kα X射线源进行。使用AI-7000S TC160701511测试仪在拉伸模式下以1 mm / min的加载速率和5 mm的标距长度测量机械性能。

在进行测量之前，将所有样品切成长20毫米，宽3毫米的条状，测试结果是所有样品的平均测量值。使用测厚仪确认所有样品的厚度。抗拉强度和应变值来自应力-应变曲线。通过计算曲线下的积分面积得到韧性值。采用使用源计（CHI760E）的标准双探头方法测量人造珍珠层标本的电导率。

制备的氧化石墨烯呈现单层结构， 纤维素纳米纤维呈现明显的棒状结构.材料充足完整，适合后续制备和研究。

GP和P-GCP人工珍珠层的断裂形貌均表现出特征性的层状结构。在其表面进行了能量色散X射线光谱测量， EDS分析结果发现材料中含有大量的单质铜，表明铜纳米颗粒均匀分散在纳米复合材料上。

为了验证GO和PDA之间的相互作用以及纳米纤维素的添加，进行了大量的表征。进行傅里叶变换红外（FTIR）测量以识别GO和PDA之间的交联。与GO/PDA复合材料不同，P-GP人造珍珠层的红外光谱随多巴胺添加量的增加变化不大。

在P-GP-1中，C = O键在1730 cm处的拉伸振动峰值−1C-O键在1346 cm处的拉伸峰−1已达到最低要求；环氧基团在870 cm处的特征峰−1和1220 厘米−1消失；3600–2600cm 处的吸收带−1达到最宽，表明表面包覆的聚多巴胺也与氧化石墨烯反应使反应饱和。

吸收带在3600–2600 cm−1由于附着在纳米纤维素上的羟基而不断加深。此外，特征峰值在1430厘米处−1， 1375 cm−1和 897 厘米−1对应于HCH键和OCH键的面内弯曲振动峰，C-H键的弯曲振动峰和C键的振动1，分别确认了纳米纤维素的添加。

在先前的研究中，GO的衍射峰出现在11.20°，相应的GO纳米片的层间距离约为7.89 Å，在P-GP人造珍珠层中，当PDA含量为5wt.%时，P-GP-1的d间距约为8.87 Å，略高于GO，表明PDA已成功穿透GO纳米片。

随着PDA含量的增加，衍射峰的强度略有降低。随着纳米纤维素的加入，衍射峰的强度显著降低，2θ值向左移动，氧化石墨烯的层间间距增加。当纳米纤维素的添加量为10 wt%时，层间间距达到最大值，为9.90 Å（2θ = 8.92°），表明纳米纤维素成功进入氧化石墨烯层之间。

随着纳米纤维素的不断加入，衍射峰的强度变化不大，2θ值向右移动，氧化石墨烯的层间间距减小。

当纳米纤维素的添加量为25重量%时，层间间距降至9.81Å，表明层间层中纳米纤维素的含量已达到饱和，过量的纳米纤维素会沉积在材料表面，导致层间间距不断减小，聚多巴胺包覆后，纳米纤维素隐藏在涂层下，因此在SEM图片上无法观察到表面纳米纤维素的存在。即使薄片间距减小到9.81 Å，仍然高于P-GCP-9的55.2 Å，表明薄片仍与大量纳米纤维素混合。

对应于285.8 eV处C-N键的新峰证明了P-GP和P-GCP人工珍珠层中的共价交联29。随着配合物中DA含量的增加（从P-GP-1增加到P-GP-4），C-N键强度增加，表明GO和PDA相互反应形成稳定的共价键，进一步证实了FT-IR分析的结果。

随着CNF含量的增加，由于大量的羟基附着在CNF的碳骨架上并能够与GO形成氢键，C-O–C键的强度增加。

与天然珍珠层和其他石墨烯/氧化石墨烯基纳米复合材料相比，P-GCP-2显示出压倒性的优越性。GO纳米片与不同的分子协同作用，如rGO-丝素蛋白和rGO-蒙脱石（MMT）-PVA，一般来说人造珍珠层的协同作用比单界面相互作用获得的机械性能更好，与GO-Mg的离子键合2+16和 rGO-Cu，与GO-戊二醛（GA）共价键和 GO-聚醚酰亚胺 。

与天然珍珠层相比，P-GCP人造珍珠层具有优异的力学性能，其拉伸强度和韧性分别达到712.9 MPa和7.2 MJ/m。分别是天然珍珠层的5.3倍和4.3倍。

用铜增强的rGO基复合材料（rGO-Cu）具有284 MPa和2.2 MJ/m的高机械强度和韧性3分别。然而，这些值仅为P-GCP人工珍珠层的39%和31%。共价键GO-PCDO和协同作用GO-PDA的韧性值为3.9 MJ/m3和 4.0 兆焦耳/米3，均略低于P-GCP人工珍珠层。

为进一步了解P-GCP人工珍珠层的拉伸断裂机理，提出了裂纹延伸模型，在初始阶段，P-GCP人造珍珠层含有多种键，如GO片之间的弱氢键，GO与CNF之间的氢键，GO与PDA之间的共价键以及聚（多巴胺）-铜离子螯合结构。

此时，CNF和PDA处于卷曲和卷曲状态。在承受负载应力后，纳米片之间的短而弱键首先受到影响，如氢键和离子键，并在超过公差范围后断裂。在第二阶段，应力集中在聚（多巴胺）-铜离子螯合物结构上。

同样，当应力达到一定水平时，螯合结构被破坏，相邻的GO纳米片相对滑移。随着拉伸应力的增加，短键和弱键全部耗尽，纳米片之间的相对位移进一步增加。

当菌株达到一定水平时，聚多巴胺的长链和纳米纤维素的分子链被拉直，菌株不再增加。在拉伸断裂阶段，GO与PDA之间的共价键被破坏，复合材料表面出现裂纹直至断裂。在断裂破坏的各个阶段，吸收或消耗了大量的能量，提高了复合材料的抗拉强度和韧性。

除了优异的机械强度和韧性外，人造珍珠层的电性能同样令人印象深刻。用氢碘酸等化学试剂还原后获得的rGO表现出优异的导电性，为224.9 S/cm，与之前报道的一致。

作为一种增强材料，CNF几乎没有导电性，过量的CNF会积聚在rGO片材表面，从而影响复合材料的电性能。在以前的工作中，我们报道了三元人工珍珠层，rGO/CNF/PDA。

然而，复合材料的电导率仅为56.2 S/cm。为了提高电气性能，准备了P-GCP。当PDA涂层和铜纳米颗粒引入复合材料中时，由于铜纳米颗粒的存在，绝缘体对电导率的影响可以降低，当纳米纤维素含量为4.8%时，电导率达到207.6 S/cm，与rGO相当。

与之前的研究结果相比，可以发现铜的加入确实增加了复合材料的导电性。在P-GCP-1至P-GCP-4的样品中，随着rGO含量的逐渐降低和CNF的增加，复合材料的电导率逐渐降低。但在CNF含量以相同比例增加的条件下，P-GCP-1和P-GCP-2之间的电导率差异明显大于P-GCP-2和P-GCP-3之间的电导率差异。

这是因为P-GCP-2中的铜较少。构建电路，使用连接到电源的黄色灯泡，并使用纳米复合材料作为导线，研究了P-GCP三元人造珍珠层的电导率。试验结果表明，P-GCP人造珍珠层具有与rGO薄膜相同的优良导电性，在航空航天工程、人造肌肉和组织工程领域具有显著的应用潜力。

受各种生物组合的启发，我们提出了一种基于石墨烯的新型微纳结构，并通过真空辅助过滤自组装工艺制备了P-GCP。基于天然珍珠层的“砖-砂浆”结构，设计了具有多级结构的纳米复合材料。

受甘油颌骨硬化机制和贻贝粘附蛋白的启发，材料的机械和电性能得到了进一步改善。在拉伸断裂过程中，氢键、离子键、共价键和螯合结构之间的协同作用使强度提高到712.9 MPa。P-GCP在电路中的连接反映了高导电性（207.6 S/cm），展示了在航空航天、超级电容器、生物材料、人造骨骼和组织工程领域的实际应用前景。