第一作者：Hengyi Liao

通讯作者：黄富强，董岩皓

通讯单位：上海交通大学、清华大学、北京大学、中科院上海硅酸盐研究所

论文速览

先进的锂离子电池可利用高达4.8 V的上限截止电压（相对于锂金属）来达到非凡的能量密度。这种恶劣的环境对阴极稳定性提出了挑战，并要求在其电化学界面处构建坚固的阴极电解质界面。

本论文提出了一种受碳酸饮料中过饱和二氧化碳启发的表面改性策略，用于构建高电压锂离子电池正极材料的稳定界面。 研究团队通过在正极材料表面形成低模量的有效钝化层，显著提升了高截止电压下正极材料的稳定性和电池性能。实验结果表明，经过改性的高电压LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）和LiCoO2正极材料展现出优异的循环稳定性和高放电容量。

图文导读

图1：超饱和CO2气泡设计用于构建碳酸化层的示意图。

图2：以LiCoO2（LCO）为例，碳酸化表面结构的透射电镜图像和能量损失谱（EELS）分析，揭示了碳酸化层的均匀性和Ca2+锚定的非晶碳酸化层结构。

图3：其他元素在碳酸化表面上均匀掺杂的扩展，通过电子能量损失谱（EELS）分析验证了Al、Sr和La元素在LiCoO2表面的均匀掺杂。

图4：CO2气泡在NCM811晶界中的渗透和封装，以及改性后的NCM811在4.6V和4.8V高电压下的电化学性能。

图5：比较了改性前后的LiCoO2在4.6V下的电化学性能。

图6：碳酸化策略在首次循环中对LiCoO2稳定性的影响。

总结展望

本研究提出的碳酸饮料化学策略，通过在正极材料表面构建低模量的碳酸化层，有效解决了高电压下正极材料的稳定性问题。改性后的NCM811和LiCoO2正极材料展现出卓越的循环稳定性和高能量密度，为未来高能量密度电池的发展提供了新的视角和方法。该策略的普适性和简便性预示着在电池正极材料表面改性领域具有广泛的应用前景。

文献信息

标题：Carbonated beverage chemistry for high-voltage battery cathodes

期刊：Advanced Materials