第一作者：Linyi Zhao, Tiansheng Wang

通讯作者：李洪森、余桂华、朱玥

通讯单位：青岛大学、得克萨斯大学奥斯汀分校、中国海洋大学

论文速览

电动汽车的大规模使用迫切需要具有快速充电/放电特性的锂离子电池。本文展示了一种由混合电子/离子导体材料（Fe/LixM，其中M=O，F，S，N）制成的人工电极，该电极通过空间电荷原理实现了快速充电/放电、长期稳定和高能量储能特性。

特别是，Fe/Li2O电极能够在高达50 A g-1的电流密度下在6秒内充放电至126 mAh g-1，并且在10 A g-1的电流密度下显示出30,000个循环的稳定循环性能，电极材料的质量负载约为2.5 mg cm-2。

本研究证明了空间电荷存储机制在推进电化学能量存储中的关键作用，并为设计锂离子电池高性能负极材料提供了一个非传统视角。

图文导读

图1：传统材料的均匀电荷存储与本文提出的基于空间电荷存储机制的异质界面电荷存储机制的对比。

通过锂热置换反应成功构建了一系列界面优化的电极材料（Fe/LixM，M=O, F, S, N），并通过X射线衍射（XRD）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）和磁化曲线（M-H curve）等手段对Fe/Li2O进行了表征。

图2：Fe/Li2O电极在不同电流密度下的充放电曲线、倍率性能、循环伏安（CV）曲线和长期循环性能。证明了Fe/Li2O电极在高电流密度下具有出色的倍率性能和长期循环稳定性。

图3：通过XPS和HRTEM对Fe/Li2O电极在不同充放电状态下的元素价态和组分的空间分布进行了表征，揭示了电极材料在充放电过程中的化学成分和空间分布演变。

图4：通过磁测量技术对Fe/Li2O电极的磁性质进行了表征，并提出了在不同充放电状态下的反应机理模型。

图5：Fe/Li2O电极在不同倍率下的锂存储机理的依赖性，强调了空间电荷存储机制在快速充放电环境中的优势。

图6：Fe/LixM（M=F, S, N）电极在不同电流密度下的充放电曲线和长期循环性能，证明了设计策略和存储机制的普适性。

总结展望

本研究成功设计了一种基于空间电荷存储机制的人工电极材料，该材料展现了快速充放电和长期稳定的电化学性能。

通过锂热置换反应合成的Fe/Li2O电极材料，在高电流密度下能够实现快速充放电，同时保持了高的能量密度和循环稳定性。通过结构、化学和物理表征，验证了电极材料在低C率下主要基于空间电荷存储机制，且在高C率下该机制的贡献接近100%。

研究结果强调了异质界面在电池发展中的重要性，并展示了空间电荷存储在未来快速充电能量存储系统中的潜力。此外，通过合成Fe/LiF、Fe/Li2S和Fe/Li3N等材料，证明了设计策略和存储机制的普适性。

文献信息

标题：A fast-charging/discharging and long-term stable artificial electrode enabled by space charge storage mechanism

期刊：Nature Communications